青藏高原典型区雪冰重金属记录及其环境意义

青藏高原典型区雪冰重金属记录及其环境意义 摘要工业革命以来，人类活动在加速改变社会发展历史进程的同时，也给环境造成了巨大破坏，并逐 渐成为影响环境中化学元素再分配的重要因素。重金属一般以很低的天然含量广泛存在于自然界中，但 人为排放的增多已经造成了全球范围的重金属污染。重金属在极地和山地冰川中的含量变化可以作为评 价人类活动对大气环境影响的良好指标。青藏高原平均海拔4000 m以上，自身人类活动稀少且远离工业 源区，是评价大气重金属污染程度和历史变化的理想研究场所。本论文重点调查了青藏高原南部珠峰地 区及其他典型冰川区雪冰中的重金属浓度，并结合稳定氢氧同位素、主要阴阳离子和不溶微粒等参数的 分析，揭示了青藏高原这一独特区域雪冰重金属的时空变化特征和历史变化趋势及其环境意义。 沿珠穆朗玛峰（珠峰）北坡的攀登路线在不同海拔采集了 14个表层雪样品，在东绒布冰川卸口钻取了 一支108.83 m冰芯，分析了样品中的主要元素及重金属浓度。在空间上，表层雪重金属浓度未出现显著 的随海拔高度变化的特征，主要归因于极高海拔区强风对雪的搬运以及局地裸露基岩的粉尘输入；峰顶 重金属浓度较高，可能与登山活动有关。冰芯中重金属浓度呈现出明显的季节变化特征，即季风期低而 非季风期高。与世界其他地区雪冰样品相比，珠峰雪冰中重金属浓度大致与南北极及偏远地区相当，远 低于人类活动强烈的大城市，说明珠峰地区受到人类活动并不强烈，可以作为全球偏远地区以及对流层 顶大气环境本底的代表。 对雪冰中稀土元素的报道还不多见，珠峰冰芯上部8.4 m记录表明，稀土元素浓度具有季风期低而非 季风期高的特征，其标准分布模式在两个季节表现出相似的特征。对稀土元素的潜在源区评价表明，人 为源可基本忽略，局地自然源贡献也非常小；结合稀土元素地球化学特性和大气环流分析等推断，珠峰 地区雪冰中的稀土元素浓度很可能代表了对流层上部大气的平均状况，源区主要包括上风方向的干旱区， 如撒哈拉、Thar沙漠、西亚和青藏高原西部等。 利用珠峰冰芯恢复了过去350年来大气重金属含量的历史记录。结果表明，大部分重金属浓度的历史 变化趋势有较好的一致性，且与主要元素A1和Fe的变化趋势相似，表现为缓慢上升。其中大部分重金 属浓度在1720s、1750s、1770s、1870- 1940和1960 - 1990期间表现为高值期。大多数重金属浓度并未在 工业革命后期，尤其是20世纪中期出现显著的增长。过去350年来，重金属10年平均浓度值表现为较 为稳定的状态，未出现数量级的变化。富集因子（EF）计算表明，除了 Cs、Bi和U外，其他重金属的 EF值在过去350年比较稳定，大部分元素的10年平均值均低于10,表明珠峰冰芯记录的重金属主要还 是自然来源。U的EF平均值在近50年较以前有了明显升高，这可能是人类污染贡献比例增高的体现。 汞是一种全球性污染物，可以长距离传输并易在低温区沉降。对青藏高原及其毗邻的天山地区6条冰 川共计8个雪坑的总汞浓度分析表明，大部分雪坑各层位的总汞浓度均在15ng/L以下，与世界其他偏远 地区雪冰中总汞浓度相当，显著低于城市如北京降雪中的总汞浓度，表明青藏高原代表了偏远地区雪冰 的总汞浓度状况。总汞浓度表现出季节变化，即季风期较低而非季风期较高；在空间变化上呈现“北高 南低”的分布态势。总汞和不溶微粒浓度具有较好的对应关系，说明青藏高原大气汞传输和沉降很可能 是以颗粒态汞为主要方式进行的。对大气汞沉降通量估算表明，青藏高原大气汞沉降通量在0.88-8.03 ng/ n.yr间，与世界范围内大气汞自然沉降速率相当，而显著低于城市如北京的大气汞年沉降速率。 今后的工作应对青藏高原雪冰重金属的时空分布特征和历史记录做综合集成研究。此外，汞的生物地 球化学循环是当前环境中重金属污染研究领域的热点，需要给予特别关注。 Abstract The Industrial Revolution was the beginning of a major change in the course of human history. Since then, human society and development commenced exponentially and lucratively, however such growth comes at a cost and the environment was sacrificed for the evolution of our way of life. We are approaching a time where the environmental degradation has reached crisis levels. It is evident that human activities have been playing a significant role on the redistribution of the earths elements. Heavy metals typically have low natural abundance, however, increasing anthropogenic emissions have caused serious heavy metal pollution concerns globally. Heavy metals recorded in the Glaciers from Polar and high-mountain regions can serve as an excellent proxy of uating human impact on the atmospheric environment. The Tibetan Plateau, known as the highest plateau in the world, with an average elevation of over 4000 m, and sparse human population as well as negligible industrial activities, has been recognized as an ideal “Natural Laboratory for understanding the scope and history of atmospheric heavy metal pollution. This dissertation quantifies heavy metal concentrations in the snow/ice samples from Mt. Everest regions and other typical glaciers on the north-south transect of the Tibetan Plateau along with other proxy such as stable oxygen/hydrogen isotopes, m